2014年巴西世界杯，阿根廷在梅西的率领下，一路过关斩将，最终获得亚军。这是阿根廷自1990年以来最好的成绩，也是梅西距离大力神杯最近的一次。
小组赛：三战全胜，强势晋级
2014年巴西世界杯，阿根廷队被分在F组，同组对手有波黑、伊朗和尼日利亚。首战波黑，梅西打入一球并制造对手乌龙，阿根廷2-1获胜。次战伊朗，梅西在补时阶段绝杀，1-0艰难取胜。末战尼日利亚，梅西梅开二度，阿根廷3-2击败对手，以小组第一出线。
淘汰赛：步步惊心，梅西关键发挥
1/8决赛对阵瑞士，常规时间0-0，加时赛第118分钟梅西助攻迪马利亚绝杀，1-0晋级。1/4决赛对阵比利时，伊瓜因开场8分钟破门，阿根廷1-0取胜。半决赛对阵荷兰，120分钟0-0，点球大战阿根廷4-2获胜，时隔24年再进决赛。
决赛：加时惜败德国，遗憾获得亚军
2014年7月13日，马拉卡纳球场，阿根廷与德国争夺冠军。常规时间0-0，加时赛第113分钟格策绝杀，阿根廷0-1告负，屈居亚军。尽管梅西当选赛事最佳球员（金球奖），但未能夺冠成为最大遗憾。
阿根廷此次世界杯7场比赛仅失4球，防守稳固，进攻则依赖梅西的灵光一现。迪马利亚因伤缺席决赛，对球队影响巨大。无论如何，阿根廷的2014征程令人难忘，梅西也证明了自己世界第一的实力。
